活性炭吸附甲基碘的性能

　　在所有情況下(從正常運(yùn)行條件到嚴(yán)重事故情況)，處理核設(shè)施可能釋放的放射性碘仍然是提高核安全以及提高公眾對核能接受度的一個(gè)非常重要的問題。對碘的特別興趣在于其同位素(主要是131I和129I)在短期和長期內(nèi)的高放射性影響，以及該元素作為揮發(fā)性物質(zhì)(如I2和CH3I)存在的能力。活性炭已廣泛用于核設(shè)施的通風(fēng)網(wǎng)絡(luò)中，以防止揮發(fā)性分子擴(kuò)散到環(huán)境中。本次的研究是活性炭在不同條件(溫度和相對濕度)下吸附甲基碘的能力。

　　甲基碘吸附測試裝置

　　使用實(shí)驗(yàn)裝置(圖1)在不同條件下進(jìn)行批次CH3I吸附測試，可分為三個(gè)部分：第一部用CH3I/N2瓶空氣產(chǎn)品和質(zhì)量流量控制器(使用空氣作為稀釋氣體)中生成恒定且可重現(xiàn)的CH3I濃度。第二部分稱為“反應(yīng)器系統(tǒng)”(參見圖1)，其中在各種條件(溫度(T)和相對濕度(RH))下，給定的CH3I濃度與固定的活性炭質(zhì)量保持接觸。根據(jù)所需信息(吸附動(dòng)力學(xué)/吸附等溫線)，這部分可以使用一個(gè)反應(yīng)器或多個(gè)反應(yīng)器。最后一部分專門介紹檢測方法。它氣相色譜儀和脈沖放電氦離子化檢測器組成。優(yōu)化分析參數(shù)以確保顯著的信噪比和足夠的時(shí)間分辨率以精細(xì)監(jiān)測CH3I動(dòng)力學(xué)衰減。

　　圖1：用于氣相間歇條件下活性炭吸附甲基碘的實(shí)驗(yàn)裝置。

　　活性炭對甲基碘的吸附容量

　　甲基碘吸附容量的降低程度取決于活性炭的性質(zhì)(圖2(A))。正如預(yù)期的那樣，對于未浸漬的吸附劑觀察到有害的影響，其中僅已知不涉及CH3I吸附的特定相互作用。更準(zhǔn)確地說，當(dāng)從活性炭材料的第一組條件轉(zhuǎn)移到第二組條件時(shí)，概述了大約76%的吸附容量下降(圖2)。在這方面，為了克服與水蒸氣和溫度相關(guān)的影響，三乙二胺浸漬是必不可少的。最近，由于水對三乙二胺分子具有很強(qiáng)的親和力，因此三乙二胺浸漬可以通過釋放載體的活性位點(diǎn)來提高活性炭的保留性能]。此外，與其他機(jī)制(尤其是物理吸附)相比，化學(xué)吸附甲基碘的比例隨著溫度升高而增加。然后，三乙二胺與甲基碘的化學(xué)反應(yīng)性將在較高溫度下增強(qiáng)。得到的結(jié)果(圖2)表明隨著氮含量的增加，在“惡劣條件”下的保留性能逐漸提高。因此，以浸漬中含量最高為特征的活性炭-4吸附劑的吸附容量僅降低了33%。更準(zhǔn)確地說，可以推斷出所有考慮的吸附劑的減少幅度和摩爾比之間的準(zhǔn)線性關(guān)系(圖2B)。根據(jù)這種關(guān)系，似乎需要浸漬，以確保在更嚴(yán)格的條件下更牢固地固定甲基碘。

　　圖2：(A)實(shí)驗(yàn)條件對從Langmuir模型推導(dǎo)出的吸附容量的影響，(B)吸附容量隨摩爾比的變化而下降。

　　在研究的活性炭吸附劑中，活性炭-4吸附劑似乎在所研究的溫度和相對濕度條件下表現(xiàn)出對甲基碘的較好吸附性能。這種吸附劑具有發(fā)達(dá)的微孔網(wǎng)絡(luò)，構(gòu)成了在“正常操作條件”下捕獲甲基碘的關(guān)鍵因素。此外，它在“惡劣條件”下保留甲基碘的出色能力可能主要來自其高濃度的浸漬含量，但也來自某些銀物質(zhì)的存在。

　　活性炭吸附甲基碘的性能，活性炭的物理化學(xué)性質(zhì)與其捕獲甲基碘的能力之間存在的關(guān)系，作為實(shí)驗(yàn)條件的函數(shù)。更準(zhǔn)確地說，考慮了浸漬對活性炭對甲基碘的吸附性能的影響。發(fā)現(xiàn)甲基碘的吸附特性主要對主要受物理吸附(低溫、高吸附物濃度和低水蒸氣含量)控制的配置中的微孔網(wǎng)絡(luò)可用性敏感。在這方面，由于內(nèi)部孔隙中存在這些分子，改性物的逐步浸漬導(dǎo)致整體吸附能力下降，這與孔隙部分阻塞現(xiàn)象相關(guān)。相比之下，三乙二胺的存在似乎對于確保更強(qiáng)大和更具體地儲存甲基碘分子。這種改性活性炭可以保證在較高溫度和大量過量水蒸氣存在下對甲基碘的可接受保留行為。

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